碳气凝胶常用于复合材料中形成连续通道以增强导热性能。然而，泡沫碳所表现出的低密度和高孔隙率的特性，减少了复合材料中的填料负载，限制了由此产生的热导率。近年来研究提高复合材料填料载荷的方法，如热压和压缩，会导致取向改变或结构变形。因此，如何以工业可行和经济友好的方式构建结构紧凑的碳气凝胶应用于热界面材料，仍然是一个巨大的挑战。我们提出了一种原位组装后脱气的石墨气凝胶收缩策略。致密结构的脱气膨胀石墨气凝胶为声子/电子传递提供了更紧凑的途径。用聚二甲基硅氧烷(PDMS)固化D-EG，在固含量为11.83 wt %的情况下，其热导率可达9.92 W m^-1 K^-1。这种简单的策略在保持石墨取向的同时提高热传递途径的密度，为优化碳泡沫复合材料的导热性能提供了一种可行的方法。

图1. D-EG收缩概念图

本项工作的研究要点：

    1.   我们提出了原位组装后脱气的策略，以制备致密膨胀石墨气凝胶。初始石墨凝胶是通过化学膨胀，片状石墨通过层间析氧膨胀生成石墨烯片;相邻石墨烯片之间的π-π相互作用导致了大块石墨泡沫。与传统的一维或二维机械压缩不同，我们采用了一种脱气方法，可以使原有的石墨泡沫全方位收缩，避免了破裂问题。脱气膨胀石墨(D-EG)气凝胶的收缩率高达455%，使石墨泡沫密度达到50 mg cm^-3。

图2. D-EG制备示意图

   2.  脱气步骤有助于缩减膨胀石墨气凝胶内部的闭孔结构。相对初始状态的膨胀石墨气凝胶，D-EG的孔径及孔面积均有一定程度的收缩。宏观尺寸及对应的比体积也和时间的脱气压力成正比。因此，由于气凝胶致密化导致导热通路密度增加，在经PDMS浸渍固化后，PDMS/D-EG复合材料的热导率达到9.92 W m-1 K-1，负载11.83 wt %，分别比未脱气的PDMS/EG高618%和564%。我们的工作为石墨气凝胶增加热流通道密度和促进复合材料的热传导提供了一种方便的方法。

图3. 膨胀石墨气凝胶收缩体积比及孔径尺寸变化

图4. 膨胀石墨气凝胶内部闭孔破碎示意图

以上成果以Article的形式发表于Chemistry of Materials上。Jiaxi Zeng, † Zhiqiang Chen, † Mengxiong Li, † Yixuan Guo, † Jian Xu, † Xiaoli Zhao*，‡ and Hongbin Lu*，†. Carbon aerogel with high thermal conductivity enabled by shrinkage control. 该论文的第一作者是本课题组的硕士生曾佳熙，共同通讯作者为同济大学材料与工程学院赵晓莉教授和复旦大学高分子科学系卢红斌教授。

 论文链接https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c02133